Kurzfassung
Das Verständnis der Wechselwirkung von Materie mit ultrakurzen Attosekunden-Lichtpulsen liefert grundlegende Einsichten in die Struktur von Materie. Die elektronischen Eigenschaften zeigen sich in der Dynamik von Wellenpaketen. Die Entwicklung der Elektronen in Wellenpaketen zu verfolgen, stellt eine große Herausforderung dar. Ultrakurze Pulsdauern und präzise Puls-Charakterisierung sind dafür erforderlich. In dieser Arbeit wird das zeitverzögerte Scannen des Atoms verwendet, um (1) die inneratomare Dynamik zu charakterisieren, durch Anregung des Atoms mit einem zeitverzögerten Attosekunden-Feld im extrem ultravioletten (XUV) Bereich und einem Femtosekunden-Feld im optischen Bereich. Das zeitverzögerte Scannen des Atoms wird darüber hinaus dazu verwendet, um (2) das Laserfeld zu charakterisieren, über Multiphotonen-Ionisation des Atoms durch die Autokorrelationsfunktion des Feldes.
Der erste Teil der Arbeit untersucht das Potenzial der transienten AttosekundenAbsorptionsspektroskopie im Hinblick auf die Charakterisierung der Dynamik von Innerschalenangeregten Systemen. Ich diskutiere eine ungewöhnliche Art von Pump-Probe-Experiment, bei dem Information aus dem Absorptionsspektrum eines Attosekunden-XUV-Pulses gewonnen wird, welcher gleichzeitig auch als Anregungspuls dient. Der optische Puls in dieser Art von Experiment liefert eine Referenzzeit und so die Möglichkeit, die Zeitentwicklung eines Systems von Interesse zu messen. In der Studie verwende ich unterschiedliche theoretische Ansätze, die einen oder beide Pulse störungstheoretisch oder nicht-störungstheoretisch behandeln. Ich stelle eine analytische Theorie zu transienter Attosekunden-Absorptionsspektroskopie für störungstheoretisch beeinflusste Systeme vor und zeige auf, wie das transiente Attosekunden-Absorptionssignal die Echtzeit-AttosekundenDynamik des Atoms offenbart. Überdies wird die Theorie auf atomares Xe angewandt und die theoretischen Vorhersagen werden mit experimentellen Ergebnissen verglichen.
Im zweiten Teil der Arbeit wird eine neue Methode zur Laserpuls-Charakterisierung präsentiert. Sie basiert auf einem Algorithmus für maschinelles Lernen und wird verwendet, um MultiphotonenAutokorrelationen in Ar zu untersuchen. Die Abhängigkeit der Ionisationswahrscheinlichkeit von der Zeitverzögerung wird für bestimmte Laserpulsparameter analysiert, wie Photonenergie, Pulsintensität und Pulsdauer. Unter Berücksichtigung der Zuordnung zwischen Ionisationswahrscheinlichkeits-Zeitverzögerungsmuster und Pulsparametern wende ich einen Algorithmus für maschinelles Lernen an, um die beste Näherungsfunktion für den Laserpuls zu finden, ausgehend von experimentell gemessener Multiphotonen-Autokorrelation in Ar.
Understanding the interaction of matter with ultrashort attosecond light pulse provides fundamental insights into the structure of mater. The electronic properties are reflected in wave packets dynamics. The ability to trace the evolution of electrons in wave packets is a big challenge. It requires ultrashort pulse duration and precise pulse characterization. In this thesis the time-delayed scanning of the atom is used to (1) characterize the inner atomic dynamics, via excitation of the atom by a time-delayed attosecond extreme ultraviolet (XUV) and femtosecond optical field,and to (2) characterize a laser field, via multiphoton ionization of the atom by the autocorrelation function of the field. The first part of the thesis explores the capability of attosecond transient absorption spectroscopy to characterize the dynamics of inner-shell-excited systems. I discuss an unusual kind of pump-probe experiment, where information is gained from the absorption spectrum of an attosecond XUV pulse, which serves as a pump pulse at the same time. The optical pulse in this kind of experiment gives a reference time that provides a possibility to measure the time evolution of a system of interest. In the study, I use different theoretical approaches, treating one or both of the pulses as perturbative or non-perturbative. I present an analytical theory of attosecond transient absorption spectroscopy for perturbatively dressed systems and illustrate how the attosecond transient absorption signal reveals the real-time attosecond dynamics of the atom. In addition, I apply our study to atomic Xe and compare the theoretical predictions with experimental results. In the second part of the thesis a new method for laser pulse characterization is presented. It is based on a machine learning algorithm and is used to study multiphoton autocorrelations in Ar. I analyze the time-delay dependence of the ionization probability for given laser pulse parameters, such as photon energy, pulse intensity and pulse duration. Taking into consideration the mapping between the ionization-probability time-delay pattern and pulse parameters I use a machine-learning algorithm to retrieve the best approximation function for the laser pulsefrom experimentally measured multiphoton autocorrelation in Ar.