Kurzfassung
Gegenstand der vorliegenden Arbeit ist die Verbindung der Dichtefunktionaltheorie, speziell in ihrer lokalen-Dichte-Näherung (LDA), mit Methoden, die dazu dienen, explizit Vielteilcheneffekte zu beschreiben. Geeignete Methoden sind vorrangig die dynamische Molekularfeldtheorie (DMFT), für die ein Quanten-Monte-Carlo-Algorithmus zur numerischen Auswertung des einhergehenden Störstellenproblems verwendet wird, aber auch die Rotationsinvariante Hilfsbosonen-Methode (RISB). Die Verbindung LDA+DMFT bzw. LDA+RISB der Methoden ist nichttrivial, da insbesondere Probleme bestehen, einen geeigneten korrelierten Unterraum aus der LDA-Rechnung zu extrahieren, sowie die Doppelzählung von Korrelationseffekten zu vermeiden. Das Hauptaugenmerk liegt jedoch auf der Ladungsselbstkonsistenz von LDA und DMFT, welche es erlaubt, die sich aus LDA und DMFT ergebenden Ladungsdichten zu einer selbstkonsistenten Ladungsdichte zu konvergieren. Auf diese Weise können die durch DMFT auftretenden Selbstenergieeffekte direkt auf die LDA-Rechnung und somit auf Bänder außerhalb des korrelierten Unterraums rückkoppeln. Besondere Bedeutung erhält dieser Formalismus ferner zur Berechnung von Gesamtenergien, welche zur Beurteilung von Phasenstabilitäten verwendet werden können. Konkret werden die dargestellten Methoden u. A. auf die Materialien Vanadiumsesquioxid (V2O3) und den Vergleich seiner paramagnetischen metallischen und isolierenden Phasen, sowie Bariumvanadiumtriselenid (BaVSe3) und den Vergleich zu Bariumvanadiumtrisulfid (BaVS3) angewendet.
The subject of the work at hand is the combination of density functional theory, mainly in its local density approximation (LDA), with methods that describe many-particle effects explicitly. Suitable methods are in particular Dynamical Mean-Field Theory (DMFT), for which a quantum Monte-Carlo algorithm is used for the numerical evaluation of the impurity problem that is involved, and also the Rotationally Invariant Slave-Boson (RISB) technique. The combination LDA+DMFT or LDA+RISB, respectively, of the methods is nontrivial, notably, problems persist to extract a suitable correlated subspace from the LDA calculation, as well as to avoid double counting of correlation effects. However, the main focus is on the charge selfconsistency of LDA and DMFT, which allows to converge the charge densities that emerge from LDA and DMFT to one self-consistently determined charge density. In this manner, self-energy effects that occur due to DMFT can directly couple back onto the LDA calculation and thus onto bands outside of the correlated subspace. Furthermore, this formalism obtains special importance for the calculation of total energies, which can be used for the estimation of phase stabilities. Concretely, the presented methods are applied, amongst others, to the material Vanadium sesquioxide (V2O3) and the comparison of its paramagnetic metallic and insulating phases, as well as to the material Barium Vanadium triselenide (BaVSe3) and the comparison to Barium Vanadium trisulfide (BaVS3).