Kurzfassung
Der Wunsch, unser Verständnis komplexer physikalischer Phänomene zu vertiefen und die Quan- tenmechanik für nützliche Anwendungen zu nutzen, hat die Entwicklung von kontrollierten Quan- tensystemen vorangetrieben, die von ihrer Umgebung gut isoliert sind. Zwei der frühesten und be- merkenswertesten Plattformen sind (i) gefangene ultrakalte Gase aus neutralen Atomen und (ii) gefangene Ionen. Aufgrund der zahlreichen Errungenschaften dieser beiden Plattformen entstand das Interesse an neuen Plattformen, die Ionen und neutrale Atomen kombinieren, um deren Wechselwirkungen zu untersuchen. Im Gegensatz zu Wechselwirkungen zwischen neutralen Spezies erstrecken sich diese Wechselwirkungen über mesoskopische Längenskalen von Hunderten von Nanometern. Atom-Ion- Systeme ermöglichen nicht nur die Untersuchung der Atom-Ion-Chemie - die unter anderem für die Bildung von Wasser im interstellaren Medium verantwortlich ist -, sondern sie bieten auch eine un- verwechselbare Versuchsanordnung für die Quanteninformationsverarbeitung und die Simulation von Vielteilchensystemen.
Viele Quanteninformations- und -simulationsplattformen nutzen heute in erheblichem Maße die in- nere Struktur einzelner Atome aus. Insbesondere hoch angeregte atomare Zustände haben sich als äußerst nützlich erwiesen, um die Verschränkung zwischen Atompaaren über makroskopische Entfernungen zu ermöglichen. Im Zusammenhang mit Atom-Ion-Systemen wurde die Verwendung dieser so genannten Rydberg-Atome ursprünglich als ein Weg zur Umgehung der Probleme bei der Beobachtung von ultra- kalten Atom-Ion-Kollisionen vorgeschlagen. In jüngerer Zeit haben sich Ion-Rydberg-Systeme jedoch aufgrund ihrer inhärent langsamen Schwingungsdynamik in der Größenordnung von Mikrosekunden als attraktive Versuchsanordnung zur Beobachtung grundlegender chemischer Prozesse in situ erwiesen.
Wie bereits angedeutet, beruht der Weg zum Verständnis und zur Nutzung von Vielteilchenphänome- nen häufig auf der Intuition, das sich in Systemen mit einer geringeren Anzahl von Teilchen, wie z.B. Paaren von Rydberg-Atomen, entwickelt hat. Aus diesem Grund widmet sich diese Arbeit der Unter- suchung ultrakalter Systeme aus Atomen und Ionen mit wenigen Teilchen aus einer theoretischen Per- spektive. Wir betrachten nicht nur die mesoskopischen Atom-Ion-Wechselwirkungen im elektronischen Grundzustand, sondern untersuchen auch die Wechselwirkungen zwischen Ionen und Rydberg-Atomen, wo Wechselwirkungen auf die makroskopische Skala aufblähen. Wir stellen unsere Ergebnisse in fünf aufeinanderfolgenden wissenschaftlichen Beiträgen vor, die sich grob in drei verschiedene Themen gliedern lassen.
Unser erstes Thema untersucht, wie Atom-Ion-Wechselwirkungen mit anderen Kräften konkurrieren, um die statischen Eigenschaften eines Systems zu beeinflussen. Hier untersuchen wir ein gefangenes System aus zwei bosonischen Atomen im Grundzustand, die mit einem Ion wechselwirken. Wir charak- terisieren die Energie und räumliche Verteilung der niedrigsten Eigenzustände in verschiedenen Regimen der interatomaren Wechselwirkung und der relativen Fallenfrequenzen der beiden Spezies.
Unser zweites Thema ist die Quantenkontrolle. Hier betrachten wir zunächst die Verwendung eines von außen gewehten ionenähnlichen Potenzials, um gefangene Atome deterministisch zwischen verschiedenen Schwingungszuständen zu bewegen. In einer anschließenden Arbeit in Zusammenarbeit mit einem Experiment untersuchen wir die Kollisionsdynamik eines wechselwirkenden Ion-Rydberg- Paares. Wir entwickeln ein semiklassisches Modell mit gekoppelten Kanälen für die molekulare Dynamik und untersuchen die Abstimmbarkeit der Physik jenseits der Born-Oppenheimer-Näherung, die das kollidierende Paar aufweist.
Unser letztes Thema betrifft die Bildung und Stabilität von schwach gebundenen triatomischen Rydberg-Molekülionen. In einer Arbeit zeigen wir, dass ein gebundenes Ion-Rydberg-Paar durch attrak- tive Streuung mit dem Rydberg-Elektron zusätzliche neutrale Grundzustandsatome einfangen kann. Die ioneninduzierte Vermischung verschiedener Rydberg-Zustände führt zu charakteristischen Mustern von Maxima in der elektronischen Dichte des Rydberg-Elektrons, die sowohl lineare als auch nicht-lineare triatomische Konfigurationen unterstützen. In unserer letzten Arbeit untersuchen wir ein System aus zwei Kationen, die mit einem Rydberg-Atom wechselwirken. Die große Abstoßung zwischen dem Ka- tionenpaar bedeutet, dass solche Systeme im Allgemeinen instabil sind. Wir stellen jedoch fest, dass die Ion-Rydberg-Wechselwirkung das System oberhalb eines kritischen Werts der Hauptquantenzahl gegen Coulomb-Explosionen stabilisieren kann. Mit anderen Worten, wenn dem System zusätzliche Energie in Form einer Rydberg-Anregung zugeführt wird, kann es paradoxerweise stabiler werden.
The desire to further our understanding of complex physical phenomena and exploit quantum mechanics for useful applications has driven the development of controlled quantum systems which are well-isolated from their environment. Two of the earliest and most notable platforms are (i) trapped ultracold gases of neutral atoms and (ii) trapped ions. Due to the numerous achievements of these two platforms, interest emerged in combining both within a single setup for probing atom-ion interactions. Unlike interactions between neutral species, atom-ion interactions extend over mesoscopic length scales of hundreds of nanometres. Not only do atom-ion systems permit studies of charge-neutral chemistry - responsible among other things for the formation of water in the interstellar medium - they further provide a distinctive setup for quantum information processing and the simulation of many-body systems. Today, many quantum information and simulation platforms make considerable use of the internal structure of single atoms. In particular, highly-excited atomic states have proved extremely useful for engineering entanglement between pairs of atoms over macroscopic distances. Within the context of atom- ion systems, the use of these so-called Rydberg atoms was initially proposed as a path to circumventing challenges in observing ultracold atom-ion collisions. More recently however, ion-Rydberg systems have proved themselves as attractive setups for observing fundamental chemical processes in situ due to their inherently slow vibrational dynamics on the order of microseconds. The path to understanding and exploiting many-body phenomena often rests on intuition developed in systems with fewer numbers of particles – a notable example being the Rydberg blockade mechanism, which emerged out of the understanding of interactions between pairs of Rydberg atoms. To that end, this thesis is devoted to the study of few-body ultracold systems of atoms and ions from a theoretical perspective. We consider not only mesoscopic-scale atom-ion interactions present in the electronic ground- state, but also explore interactions between ions and Rydberg atoms, where interactions inflate to the macroscopic-scale. We present our results cumulatively in five successive scientific contributions, which can be roughly grouped into three different themes. Our first theme examines how atom-ion interactions compete with other forces to influence a system’s static properties. Here, we explore a trapped system of two ground-state bosonic atoms interacting with an ion. We characterise the energy and spatial structure of the lowest few eigenstates in different regimes of interatomic interaction and relative trapping strength of the two species. Our second theme is quantum control. Here, we first consider the use of an externally-swept ion-like potential for deterministically driving trapped atoms between different vibrational states. In a subsequent work in collaboration with experiment, we examine the collisional dynamics of an interacting ion-Rydberg pair. We develop a semi-classical coupled-channel model to describe these collisions and explore the tunability of beyond Born-Oppenheimer physics exhibited by the colliding pair. Our final theme concerns the formation and stability of weakly-bound triatomic Rydberg molecular ions. In one work, we reveal that a bound ion-Rydberg dimer can capture additional neutral ground-state atoms through attractive scattering with the Rydberg electron. Ion-induced mixing of different Rydberg states leads to distinctive patterns of maxima in the electronic density of the Rydberg electron, which support both linear and non-linear triatomic configurations. In our final work, we examine a system of two cations interacting with a Rydberg atom. The large repulsion between the cation pair means that such systems are generally unstable. However, we find that the ion-Rydberg interaction can stabilise the system against Coulomb explosion above a critical value of the principal quantum number. In other words, introducing additional energy to the system in the form of a Rydberg excitation can paradoxically make it more stable.