Kurzfassung
Nichtlineare Spektroskopie im Röntgenbereich ist eine vielversprechende Technik, um die Dynamik von elementaren Anregungen in Materie zu erforschen. Die Wechselwirkung von Röntgenstrahlen mit Materie ist elementspezifisch und ermöglicht es individuelle chemische Elemente anzusprechen. Diese Eigenschaft ist besonders hilfreich, um komplexe Moleküle zu
untersuchen. Der jüngste Fortschritt bei Freie-Elektronen-Lasern ermöglicht es zum ersten Mal nichtlineare Prozesse im Röntgenbereich zu untersuchen. Freie-Elektronen-Laser erzeugen Femtosekunden Röntgenpulse mit einer Maximalleistung, die vorherige Synchrotron Strahlungsquellen um neun Größenordnungen übertrifft. Diese Arbeit behandelt die theoretische
Beschreibung von stimulierter Emission im Röntgenbereich von atomaren Gasen. Diese Prozesse bilden die Basis für komplexere Methoden in Molekülen und dienen als Machbarkeitsbeweis für nichtlineare Spektroskopie im Röntgenbereich. Die Arbeit enthält außerdem Resultate von zwei experimentellen Kampagnen an der Linac Coherent Light Source and präsentiert die erste experimentelle Demonstration von stimulierter Raman-Streuung im Röntgenbereich.
Ein Freie-Elektronen-Laser Puls, der in ein langgezogenes Gas Medium fokussiert wird, erzeugt einen intensiven Strahl aus stimulierter Emission im Röntgenbereich in Vorwärtsrichtung. Wenn die Photonenenergie der einkommenden Röntgenstrahlung über der K-Absorptionskante in Neon liegt, können die Röntgenstrahlen kurzlebige hochangeregte Zustände durch effiziente Photoionisation von 1s Elektronen erzeugen. Diese angeregten Zustände zerfallen hauptsächlich durch Auger-Zerfall, aber haben eine geringe Wahrscheinlichkeit, ein spontanes Röntgenphoton zu emittieren. Die spontane Emission in Vorwärtsrichtung kann die Emission von weiteren
Röntgenphotonen entlang des Mediums stimulieren and einen intensiven Röntgenlaser Puls erzeugen.
Wenn die Photonenenergie des einkommenden Pulses allerdings knapp unterhalb der Ionisationskante in der Gegend der Resonanzen liegt, können die Röntgenstrahlen inelastisch gestreut werden. Diese spontane Raman-Streuung hat nur eine geringe Wahrscheinlichkeit, aber diespontan gestreuten Photonen am Anfang des Mediums können den Streuprozess im weiteren
Medium stimulieren. Durch die stimulierte Raman-Streuung kann das Streusignal um mehrere Größenordnungen verstärkt werden.
Um die stimulierte Emission im Röntgenbereich zu untersuchen, wird ein generalisiertes eindimensionales Maxwell-Bloch Model entwickelt. Die Strahlung wird dabei mit Hilfe der Maxwell-Gleichungen durch das Medium propagiert und über die Polarisation an das atomare System gekoppelt. Das atomare System wird als Dichtematrix behandelt and die Zeitentwicklung der Kohärenzen bestimmt die Polarisation des Mediums.
Nonlinear spectroscopy in the x-ray domain is a promising technique to explore the dynamics of elementary excitations in matter. X-rays provide an element specificity that allows them to target individual chemical elements, making them a great tool to study complex molecules. The recent advancement of x-ray free electron lasers (XFELs) allows to investigate non-linear processes in the x-ray domain for the first time. XFELs provide short femtosecond x-ray pulses with peak powers that exceed previous generation synchrotron x-ray sources by more than nine orders of magnitude. This thesis focuses on the theoretical description of stimulated emission processes in the x-ray regime in atomic gases. These processes form the basis for more complex schemes in molecules and provide a proof of principle for nonlinear x-ray spectroscopy. The thesis also includes results from two experimental campaigns at the Linac Coherent Light Source and presents the first experimental demonstration of stimulated x-ray Raman scattering. Focusing an x-ray free electron laser beam into an elongated neon gas target generates an intense stimulated x-ray emission beam in forward direction. If the incoming x-rays have a photon energy above the neon K edge, they can efficiently photo-ionize 1s electrons and generate short-lived core excited states. The core-excited states decay mostly via Auger decay but have a small probability to emit a spontaneous x-ray photon. The spontaneous emission emitted in forward direction can stimulate x-ray emission along the medium and generate a highly directional and intense x-ray laser pulse. If the photon energy of the incoming x-rays however is below the ionization edge in the region of the pre-edge resonance the incoming x-rays can be inelastically scattered. This spontaneous x-ray Raman scattering process has a very low probability, but the spontaneously scattered photons in the beginning of the medium can stimulate Raman scattering along the medium. The scattering signal can thus be amplified by several orders of magnitude. To study stimulated x-ray emission a generalized one-dimensional Maxwell-Bloch model is developed. The radiation is propagated through the medium with the help of the Maxwell equations and the radiation is coupled to the atomic system via the polarization. The atomic system is treated in the density matrix formalism and the time evolution of the coherences determine the polarization of the medium.