Kurzfassung
Thema dieser kumulativen Dissertation sind Rydbergsysteme aus wenigen geladenen oder neutralen Teilchen in drei oder zwei Raumdimensionen: Ultralangreichweitige Rydbergmoleküle (ULRM) in ultrakalten Quantengasen, 'tubular image states' (TIS) an Kohlenstoffnanoröhrchen sowie Trionen in atomar dünnen Schichten aus van-der-Waals Materialien.
Im Fokus der Arbeit stehen ULRM, welche gebundene Zustände zwischen Rydbergatomen und Grundzustandsatomen sind. Die Molekülbindung entsteht durch die wechselseitige Anziehung des Rydbergelektrons mit dem positiven Ionenkern und dem neutralen Atom. Für niedrige kinetische Energien kann die Elektron-Atom-Wechselwirkung durch verallgemeinerte Fermi Pseudopotentiale modelliert werden, die Kontakt-Wechselwirkungen für s- und p-Streuung beinhalten. Dies führt zu oszillierenden Born-Oppenheimer-Potentialen, welche gebundene Vibrationszustände mit großen Bindungslängen von tausenden Bohrschen Radien beherbergen.
Ein erster Schwerpunkt unserer Forschung ist die Analyse von Substrukturen der Vibrationslinien, welche aus Wechselwirkungen der Elektronenspins und Kernspins resultieren. Im Fall von starker p-Streuung lösen wir solche Substrukturen in Experimenten mit diatomaren Rb ULRM in Form von dublett- und triplett-gesplitteten Vibrationslinien auf. Darüber hinaus untersuchen wir Spin-Wechselwirkung unter Hinzunahme von magnetischen Feldern und zeigen, dass dadurch zusätzliche Möglichkeiten zur Analyse und Manipulation der Moleküle entstehen. Das theoretische Verständnis dieser Wechselwirkungen ermöglicht es uns, die Energien und Feinstruktur-Aufspaltung von Rb- Resonanzen in Experimenten mit ULRM zu bestimmen.
Zusätzlich zu Spin-Wechselwirkungen untersuchen wir die Bildung von dreiatomigen ULRM aus einem Rydbergatom und zwei Grundzustandsatomen. Auf Grundlage des elektronischen und nuklearen Hamiltonoperators zeigen wir, dass der elektronische Drehimpuls l sowie kinetische Kopplungen zwischen den Kernen einen entscheidenden Einfluss auf die molekularen Gleichgewichtswinkel haben und zur Entstehung von interatomaren Dreikörper-Kräften führen. Signaturen dieser Kräfte weisen wir spektroskopisch an dreiatomigen Cs ULRM nach.
Die Born-Oppenheimer-Potentiale erhalten wir entweder durch Diagonalisierung des elektronischen Hamilton-Operators in einem reduzierten Basissatz oder mittels Greenscher Funktionen. Beide Methoden werden kritisch verglichen. Vibrationszustände von Dimeren und Trimeren bestimmen wir aus Lösungen der Schrödingergleichung im Ortsraum mittels der Finite-Differenzen-Methode.
Im zweiten Teil der Dissertation geht es um TIS und Trionen. Beides sind Beispiele für Rydbergzustände in Festkörpersystemen, die viele Gemeinsamkeiten zu Rydbergatomen aufweisen.
TIS sind angeregte Elektronenzustände an metallischen Kohlenstoffnanoröhrchen, welche durch das Gleichgewicht aus attraktiver Spiegelladungskraft und repulsiver Zentrifugalkraft gebunden werden. Wir konzipieren Fallen zum Einschließen und Kontrollieren mehrerer wechselwirkender Elektronen, indem wir Röhrchensegmente mit verschiedenen dielektrischen Eigenschaften aneinander fügen und zusätzlich externe elektrische und magnetische Felder einsetzen. Darüber hinaus untersuchen wir metallische Nanoringe und zeigen, dass diese torusförmige Spiegelzustände beherbergen, wenn das Radienverhältnis des Rings unterhalb eines bestimmten Schwellwerts liegt. Das Spiegelladungspotential erhalten wir für den Nanoring analytisch und für die Nanoröhrchensysteme numerisch durch Diskretisierung der Röhrchenoberflächen. Basierend auf diesen Potentialen bestimmen wir dann die TIS als numerische Lösungen der effektiv zweidimensionalen Schrödingergleichung in Zylinderkoordinaten.
Abschließend untersuchen wir Trionen in quasi-zweidimensionalen van-der-Waals-Materialien, welche durch die reduzierte dielektrische Abschirmung relativ tief gebundene Exziton-Energien von etwa 30 meV aufweisen. Unser Schwerpunkt liegt auf negativ geladenen Exzitonen, welche aus einem Loch und zwei Elektronen bestehen. Durch die Verwendung von exakten Diagonalisierungsmethoden bestimmen wir numerische Lösungen des Dreiteilchenproblems innerhalb der Effektive-Masse-Näherung. Dadurch erhalten wir zusätzlich zur Trionen-Grundzustandsenergie auch das Energiespektrum und die Wellenfunktionen von angeregten Zuständen. Auf dieser Grundlage extrahieren wir energieabhängige Phasen der Elektron-Exziton-Streuung und leiten effektive Wechselwirkungspotentiale ab.
In this cumulative thesis we investigate Rydberg systems consisting of a few interacting charged or neutral particles in three or two dimensions, namely ultralong-range Rydberg molecules (ULRM) in ultracold atomic gases, tubular image states (TIS) at metallic nanotubes as well as trions in atomic monolayer structures of van-der-Waals materials. Our main emphasis lies on ULRM which are bound states between a Rydberg atom and one or more ground-state atoms. The binding is mediated by the mutual interaction of the Rydberg electron with the positively charged ionic core and the neutral atoms. For low kinetic energies the electron-atom interaction can be modeled by a generalized Fermi pseudopotential including s- and p-wave contact interactions. This gives rise to oscillatory Born-Oppenheimer potentials that support bound vibrational states with large bond lengths on the order of thousands of Bohr radii. One focus of our work are substructures of the vibrational lines that can be associated to electron spins, nuclear spins and their interactions. In the case of strong p-wave scattering, we resolve such substructures in experiments with diatomic Rb ULRM in terms of doublet and triplet splittings of vibrational lines. Furthermore we study spin-interactions in the presence of magnetic fields, which offers additional degrees of freedom to analyze and to manipulate the system. The theoretical understanding of these interactions allows us eventually to extract the energies and the fine-structure splittings of Rb- resonances from spectra of Rb ULRM. In addition to spin interactions we also study the formation of triatomic ULRM consisting of one Rydberg atom and two ground-state atoms. Based on the electronic and nuclear Hamiltonian we demonstrate that the angular momentum l of the Rydberg electron as well as kinetic couplings among the nuclei play a key role for determining the molecular equilibrium angles and give rise to interatomic three-body interactions. Signatures of these three-body effects are spectroscopically confirmed in triatomic Cs ULRM. We obtain the Born-Oppenheimer potentials either via diagonalizing the electronic Hamiltonian in a truncated basis set or via Green's function methods and provide a critical comparison of both methods. Vibrational states of dimers and trimers are deduced by solving the few-body Schrödinger equation in position space using finite difference methods. The second part of this thesis focuses on TIS and trions which are examples for Rydberg states in solid-state systems that share many properties with their atomic counterparts. TIS are excited states of electrons around metallic carbon nanotubes that are bound by the interplay of the attractive interaction with the induced image charge and the repulsive centrifugal force. We explore the design of traps for capture and control of multiple interacting TIS by, firstly, joining tube segments with different dielectric properties and, secondly, by applying external electric and magnetic fields. Furthermore we investigate metallic nanorings and demonstrate that they support toroidal image states if the aspect ratio of the ring lies below a certain critical value. The image potential is obtained analytically for the nanoring and numerically for the segmented nanotubes by discretizing the tube surface. Based on these potentials we determine TIS as numerical solutions of the effectively two-dimensional Schrödinger equation in cylindrial coordinates. Finally, we investigate trions in quasi two-dimensional van-der-Waals materials which possess relatively deep binding energies on the order of 30 meV due to the reduced dielectric screening. We focus on negatively charged trions which are bound states between a hole and two electrons. Using an exact diagonalization method we obtain numerical solutions of the three-body problem within the effective-mass approximation. This provides us with the trion ground-state energy but also with the spectrum and wave functions of excited states. On this basis we extract energy-dependent electron-exciton phase shifts and derive effective interaction potentials.