Ziel dieser Arbeit war die Charakterisierung von Lasermaterialien für die Konzentrationsbestimmung der Treibhausgase CO2 und C4 mittels LIDAR-Verfahren bei 1,6 µm. Dazu wurden umfangreiche spektroskopische Untersuchungen an Er3+-dotierten Granaten ((Y1−XLuX)3Al5O12, Y(Al1−XGaX)5O12 und YSAG), Sesquioxiden ((Lu1−XYX)2O3, (Lu1−XScX)2O3 und (Y1−XScX)2O3)) und Vanadaten (YVO4 und GdVO4) durchgeführt. Neben der Bestimmung der Wirkungsquerschnitte der Grundzustandsabsorption und der Emission wurden die Wirkungsquerschnitte der Absorption aus dem ersten angeregten Zustand (ESA)für den Spektralbereich um 1,6 µm und Fluoreszenzlebensdauern ermittelt. Von den stöchiometrischen Er3+-dotierten Sesquioxid-Kristallen wurde weitergehend die energetische Lage der Stark-Niveaus bestimmt.
Im Rahmen dieser Arbeit wurde erstmalig eine umfassende spektroskopische Analyse in Abhängigkeit der Kristallabmischungen von Er3+-dotierten Granat- und Sesquioxid-Kristallen durchgeführt. Dadurch konnten optimierte Kristallabmischungen bestimmt werden, mit denen die Lage der Verstärkungsmaxima an die geforderten Zielwellenlängen von CO2 bei 1579,27 nm und 1602,90 nm und von CH4 bei 1642,6150 nm, 1645,2440 nm und 1647,5875 nm angepasst wurden.
Mit den für die Zielwellenlängen optimierten Kristallen wurden charakterisierende Laserexperimente im Dauerstrichbetrieb unter resonanter Pumpanregung durchgeführt. Mit jeweils zwei Er:(Y1−XLuX)3Al5O12 Kristallen konnte erstmals freilaufender Laserbetrieb im Bereich der geforderten Zielwellenlängen von CH4 um 1645,2440 nm und 1647,5875 nm realisiert werden. Die maximale Ausgangsleistung betrug 14,5W bei einem differentiellen Wirkungsgrad von 40% bezüglich der eingestrahlten Pumpleistung. Im Vergleich zu einer Er:YAG Referenzprobe konnten keine nachteiligen Charakteristika festgestellt werden, so dass eine Leistungsskalierung analog zu Er:YAG erwartet werden kann. Mit einem Er:(Lu1−XYX)2O3 Kristall konnte erstmals freilaufender Laserbetrieb im Bereich der geforderten Zielwellenlänge von CO2 um 1579,27 nm gezeigt werden. Weiterhin wurde erstmals resonant gepumpter Laserbetrieb von Er:YVO4 Kristallen demonstriert und dessen Abhängigkeit von der Dotierungskonzentration untersucht. Dabei konnte selbst bei einer relativ hohen Er3+-Konzentration von 2 at.% noch effizienter Laserbetrieb nachgewiesen werden. Im freilaufenden Laserbetrieb dieser Er:YVO4 Kristalle lag die Emissionswellenlänge im Bereich der geforderten Zielwellenlänge von CO2 um 1602,90 nm und es konnte eine maximale Ausgangsleistung von 2,8W und ein maximaler differentieller Wirkungsgrad von 60% gegen die absorbierte Leistung demonstriert werden. Unter Verwendung eines doppelbrechenden Filters konnte der Laser auch im Bereich der geforderten Zielwellenlänge von CO2 um 1579,27 nm betrieben werden. Weiterhin wurde die Lasercharakteristik der stöchiometrischen Er3+-dotierten Kristalle Y2O3, Lu2O3, Sc2O3 und GdVO4 untersucht. Dabei ergab sich für den letztgenannten Kristall eine maximale Ausgangsleistung von 2,6W bei einem maximalen differentiellen Wirkungsgrad gegen die absorbierte Leistung von 74%.
Nach einer Abschätzung des gütegeschalteten Laserbetriebs können die geforderten Spezifikationen für LIDAR-Anwendungen mit den Kristallen Er:(Y1−XLuX)3Al5O12, Er:(Lu1−XYX)2O3 und Er:YVO4 in Hinblick auf die Pulsenergie und die Pulsdauer erfüllt werden.
The aim of this work was the characterization of laser materials for determining the concentration of greenhouse gases CO2 and C4 via LIDAR-techniques at 1.6 µm. For this purpose extensive spectroscopic investigations of Er3+-doped garnets ((Y1−XLuX)3Al5O12, Y(Al1−XGaX)5O12 and YSAG), sesquioxides ((Lu1−XYX)2O3, (Lu1−XScX)2O3 and (Y1−XScX)2O3)), and vanadates (YVO4 and GdVO4) were performed. The cross sections of the ground-state absorption and emission, as well as the cross sections of the excited-state absorption (ESA) for the spectral region around 1.6 µm and the fluorescence lifetimes were determined. For the stoichiometric Er3+-doped sesquioxide crystals the energetic location of the Stark-levels was identified.
In this work for the first time a comprehensive spectroscopic analysis of Er3+-doped garnet and sesquioxide crystals as a function of the crystal composition was performed. Optimized crystal compositions were determined for adapting the gain maxima on the required target wavelengths of CO2 at 1579.27 nm and 1602.90 nm, and of CH4 at 1642.6150 nm, 1645.2440 nm, and 1647.5875 nm.
Using optimized crystals for the target wavelengths, characterizing laser experiments under resonant excitation were carried out. Free-running laser operation could be realized for the first time within the region of the required target wavelengths of CH4 at 1645.2440 nm and 1647.5875 nm with two different Er:(Y1−XLuX)3Al5O12 crystals, respectively. The maximum laser output power was 14.5Wwith a slope efficiency of 40% with respect to the incident pump power. Compared to an Er:YAG reference sample, no detrimental characteristics were obtained so that power scaling can be expected analogous to Er:YAG. For the first time free-running laser operation in the range of the required target wavelengths of CO2 at 1579.27 nm could be realized with an Er:(Lu1−XYX)2O3 crystal. Furthermore, for the first time laser operation was demonstrated for resonant in-band pumped Er:YVO4 crystals and its dependency with respect to the doping concentration was studied. Even for a relatively high Er3+-concentration of 2 at.% efficient laser operation was maintained. In free-running laser operation of Er:YVO4 crystals the emission wavelength was in the range of the required target wavelength of CO2 at 1602.90 nm. The maximum laser output power was 2.8W and a slope efficiency of 60% with respect to the absorbed pump power could be obtained. Applying a birefringent filter, the laser could also be operated in the range of the required target wavelength of CO2 at 1579.27 nm. Furthermore, the laser characteristics of the stoichiometric Er3+-doped crystals Y2O3, Lu2O3, Sc2O3, and GdVO4 were studied. For the latter crystal the maximum laser output power was 2.6W with a slope efficiency of 74% with respect to the absorbed pump power.
An evaluation of the Q-switched laser operation was estimated, using the parameters of the optimized crystals Er:(Y1−XLuX)3Al5O12, Er:(Lu1−XYX)2O3 and Er:YVO4, respectively. The results fulfilled the required specifications for LIDAR-applications with regard to the pulse energy and the pulse duration.