Kurzfassung
Recently, excitations with intense, ultrashort laser pulses have emerged as effective means to drive complex solids away from equilibrium and change their functional properties transiently. The most attractive feature of this approach is the capability of coherently and selectively exciting a targeted degree of freedom, as well as the possibility of driving these excitations at very high speed.
The resonant excitation of terahertz-frequency lattice distortions in different complex solids allows for the tuning of these materials across different, sometimes intertwined broken symmetry ground states. It also provides a route for accessing hidden phases.
In recent investigations of the cuprate superconductors, the excitation of specific lattice vibrations has been used to demonstrate transient light-induced superconductivity, observed at temperatures far higher than the equilibrium critical temperature. In a similar way the vibrational excitation of molecular superconductors based on alkali doped fullerides will be shown here to induce dramatic changes in their electronic properties.
Crucially, the A3C60 are strongly affected by local interactions at each C60 site, and distortions along local molecular modes are strongly coupled with changes in the electronic ground state. The three-dimensional organic molecular superconductor K3C60 has been investigated in this thesis. It has been shown that the equilibrium superconducting properties of K3C60 can be enhanced by the resonant excitation of an intramolecular vibration, and that the high temperature metal can be turned into a non-equilibrium state with the optical conductivity of a superconductor.
This new physics has been investigated here also in combination with the application of external hydrostatic pressure. The key finding is that as pressure is applied, the strength of the transient superconducting phase reduces, as expected in an equilibrium superconductor. This finding strengthens the interpretation of the out-of-equilibrium phase of K3C60 as a finite-lifetime superconductor, which is observed up to room temperature.
Anregungen mit intensiven, ultrakurzen Laserpulsen haben sich in letzter Zeit als ein wirkungsvolles Mittel erwiesen, um komplexe Festkörper aus dem Gleichgewichtszustand auszulenken und um ihre funktionellen Eigenschaften vorübergehend zu verändern. Das attraktivste Merkmal dieses Ansatzes ist die Fähigkeit, kohärent und selektiv einen gezielten Freiheitgrad mit sehr hoher Geschwindigkeit anzuregen. Die resonante Anregung von Gitterverzerrungen im Terahertz Frequenzbereich in verschiedenen komplexen Festkörpern ermöglicht die Einstellung ihrer Materialeigenschaften über verschiedene, teilweise ineinander verschlungene, gebrochene Symmetrie-Grundzustände. Außerdem bietet es einen Zugang zu versteckten Phasenzuständen. In neueren Untersuchungen der Cuprat-Supraleiter wurde die Anregung spektraler Gitterschwingungen genutzt, um transiente, durch Licht induzierte Supraleitung bei Temperaturen zu demonstrieren, die weit über der kritischen Temperatur im Gleichgewicht liegen. In ähnlicher Weise wird hier gezeigt, dass die Schwingungsanregung molekularer Supraleiter auf der Basis alkali-dotierter Fulleride genutzt werden kann, um dramatische Veränderungen ihrer elektronischen Eigenschaften zu induzieren. Bemerkenswert ist, dass die A3C60-Eigenschaften durch lokale Interaktionen an jedem C60-Standort stark beeinflusst werden und Verzerrungen entlang der lokalen molekularen Moden stark an Veränderungen im elektronischen Grundzustand gekoppelt sind. In dieser Arbeit wurde der dreidimensionale organische molekulare Supraleiter K3C60 untersucht. Es hat sich gezeigt, dass die Gleichgewichtssupraleitung von K3C60 durch die resonante Anregung einer intramolekularen Schwingung verbessert werden kann und dass der metallische Zustand bei hohen Temperaturen in einen Nichtgleichgewichtszustand mit der optischen Leitfähigkeit eines Supraleiters überführt werden kann. Diese neue Physik wurde hier auch in Kombination mit der Ausübung von externem hydrostatischen Druck untersucht. Das Schlüsselergebnis ist, dass sich die Stärke der transienten supraleitenden Phase mit zunehmendem Druck verringert, wie es in einem Gleichgewichtssupraleiter zu erwarten ist. Dieses Resultat bekräftigt die Interpretation der Nichtgleichgewichtsphase von K3C60 als einen bis zur Raumtemperatur beobachtbaren Supraleiter mit endlicher Lebensdauer.