Kurzfassung
Ein Lasersystem, das hochenergetische, breitbandige Strahlung phasenstabil bei verschiedenen Wellenlaengen im sichtbaren, nah- und mittleren Infrarotbereich bereitstellen kann, wuerde aufregende Moeglichkeiten ermoeglichen, um fundamentale Prozesse in der Chemie zu untersuchen. Dies wird unter anderem durch neuartige Pump-Probe Aufbauten und die kohaerente Kontrolle von Licht-Materie-Wechselwirkung im „Starke Feldregime“ ermoeglicht. Im so genannte IR Death Laser (IRDL) Projekte soll ein solches Lasersystem entwickelt werden, wobei das Ausloesen von chemischen Reaktionen durch Laserstrahlung als „heiligen Gral“ gilt.
Da nur wenige laseraktive Materialien fuer den mittleren Infrarotbereich existieren, wird eine alternative, breitbandige und hochenergetische Quelle benoetigt, die in parametrische Prozesse, wie Differenzfrequenzerzeugung und parametrische Verstaerker verstaerkt werden soll. So sollen die Ausgangsspezifikationen des IRDL Projekts – drei phasenstabile Laserpulse mit einer Energie von 1 mJ pro Puls und Pulsdauern unter 100 fs bei 3, 7 und 9 µm Wellenlaenge - realisiert werden. Solche Strahlungsquellen koennen auf Weisslichterzeugung in optischen Fasern und Festkoerpermaterialien oder Differenzfrequenzerzeugung basieren, die typischerweise von fs-Titan Saphir Lasersystemen getrieben werden. Die Grundlage des IRDL ist allerdings ein Lasersystem, das 3 ps Pulse bei 2 µm Wellenlaenge und mehreren mJ Pulsenergie emittiert, so dass nicht alle technologischen Loesungen zur Verfuegung stehen. Die Weisslichterzeugung in Festkoerpermaterialien basiert nicht nur auf einfachen, hochstabilen und kostenguenstigen Aufbauten, sondern kann auch mit Pulsen hoher Pulsenergie realisiert werden, was diese Technologie aeusserst aktraktiv fuer das IRDL Projekt macht und sie in den Fokus der vorgelegten Arbeit rueckt.
Die Zielsetzung der vorgelegten Arbeit war die Untersuchung der Weisslichterzeugung und ihrer physikalischen Prozesse im Parameterbereich des IRDL Lasersystems und die Maximierung der spektralen Energie auf der langwelligen (Stokes) Seite des Pumplasers.
Um die benoetigten Parameterbereiche und experimentellen Bedingungen zu untersuchen, wurde eine 3+1 dimensionale Simulation, die auf der „Slowly Varying Envelope Approximation“ basiert, entwickelt und mit gemischtem Erfolg durch experimentelle Daten der Weisslichterzuegung bei 1 µm Pumpwellenlaenge validiert. Der exponentielle Abfall der spektralen Energiedicht auf der langwelligen Seite des optischen Spektrums, der sowohl in Experiment, numerischen Simulation, als auch in der Literatur auftrat, war der Anlass fuer eine experimentelle Studie bei 1 µm Pumpwellenlaenge. Hier wurde die vollstaendigen spektralen und raeumlichen Polarisationseigenschaften des Weisslichts untersucht und beinhalteten auch die konische Emissionen bei weit von der Pumpquelle liegenden Wellenlaengen, die typischerweise fuer Nachverstaerkung ignoriert werden.
Eine wichtige Schlussfolgerung dieser spektrale raeumlichen Polarisationsstudie beinhaltet die kristalografische Qualitaet der nichtlinbenarem Materialien, die fuer die Weisslichterzeugung verwendet wurden (Calziumflurid und Ytterbium Aluminium Granat(YAG)) und ihr Einfluss auf sowohl die induzierte Rotation des Polarisationszustand der hochenergetischen Strahlung, als auch den dauerhaften Betrieb bei hohen Energien. Dieses hebt die Notwendigkeit, geeignete nichtlineare Kristalle fuer die Weisslichterzeugung mit hochenergetischen Pumppulsen bei 2 µm Wellenlaenge, hervor. In Zusammenarbeit mit dem Institute for Photonic Sciences (ICFO) wurde eine Studieueber YAG, Saphir, ZnSe und Diamant gepumpt mit sub-2-Zyklus Pulsen bei 1,8 µm durchgefuehrt. Diese Studie bestaetigte die Brauchbarkeit aller vier Kristalle fuer die Weisslichterzeugung, wobei die entgueltige Entscheidung von der konkreten Anwendung und den entstehenden Kosten abhaengt: Diamant fuer hochste Pulsenergie auf Grund der hohen Nichtlinearitaet, des grossen Transparenzfensters und weiterer Eigenschaften(der Einsatz von Diamand ist allerdings auf Grund der hohen Kosten fuer Einzelkristalle laenger als 5 mm auf kurze Pulse unter 200 fs Dauer beschraenkt). YAG ist generell fuer den Einsatz im mittleren infraroten Spektralbereich geeignet waehrend Saphir besonders durch seine exzellenten Eigenschaften im nahen infraroten Spektralbereich und seine spektrale Uniformitaet auffaellt. ZnSe stellt einen guten Kompromiss fuer Systeme dar, die hohe Nichtlinearitaeten bei langen Wellenlaengen, z.B. bei Verwendung von ps Pumppulsen erfordern.
Auf der Basis der am ICFO erarbeiteten Resultate zur Weisslichterzeugung in Diamant, wurde die Rolle der stimulierten Ramanstreuung weiter untersucht. Dabei stellte sich heraus, dass stimulierte Ramanverstaerkung eine brauchbare Methode darstellt, um die spektrale Energiedichte eines Weisslichts zu erhohen. Weitere experimentelle Untersuchungen wurden mit einer Pumpquelle bei 1 µm Wellenlaenge durchgefuehrt. Schlussendich wurde mit dem IRDL Lasersystem eine nichtlineare Verbreiterung in ZnSe mit einem Fourierlimit von unter 100 fs bei einer Pulsenergiue von 120 µJ demonstriert. Dabei wurden auch kaskadierte Weisslichtlichterzeugung und Filamentierung beobachtet, die durch die zweite und dritte Harmonische der Pumpwellenlaengeerzeugt wurden. Dies eroeffnete die Moeglichkeit, Pump-Probe Experimente mit Hilfe einer einzigen Lichtquelle und eines breitbandigen pulsformer .
Basierend auf den, in der vorgelegten Arbeit beschriebenen Experimenten, wurde ein mehrstufiger Aufbau, der ultrabreitbandige Strahlung unterstuetzt, fuer den finale IRDL Aufbau vorgeschlagen. Dieser besteht aus nichtlinearer Verbreiterung in ZnSe, direkter Weisslichterzeugung in YAG, gefolgt einer Verstaerkung der langweligen spektralen Anteile in Diamant.
A laser system that delivers high-energy, broadband radiation at multiple phase-locked frequencies over the visible (VIS), near infrared (NIR) and mid infrared (MIR) wavelength regions opens up the possibility of exciting experiments for studying fundamental chemistry, including novel pump-probe setups and strong field coherent control. The IR Death Laser (IRDL) project is aimed towards developing such a laser, with Laser Selective Chemistry (LSC) as its “holy grail” of applications. Due to the dearth of active laser materials in the Mid-Infrared (MIR), an ultra-broadband, high-energy laser source is required to seed the parametric processes (Difference Frequency Generation, Optical Parametric Amplification/Optical Parametric Chirped Pulse Amplification (OPA / OPCPA)) that are key to achieving the output pulse requirements of the IRDL project—three phase-locked, sub-100 femtosecond, pulses at 3, 7, and 9µm wavelengths, with 1mJ of energy per pulse. Ultra-broadband seed sources include supercontinuua generated in fibers, bulk materials, and intrapulse DFG processes. However, the conversion efficiency of the OP(CP)A stages into the deep MIR from such a driver laser would be low. Recent developments in laser technologies make 2 µm, high-energy laser driver available, with the drawback of few picosecond long pulses. Operating in this high-energy, picosecond, 2µm regime constrains the choice of broadband seed technique; the low cost, low complexity, stability and high energy throughput characteristics of bulk supercontinuum generation (SCG) make it a particularly attractive technique. The objective of this work was to investigate supercontinuum generation characteristics and physical parameters particular to the MIR operating regime, with a view towards maximizing the spectral energy density available on the Stokes (red) side of the pump wavelength. In order to investigate the parameter space and conditions required for SCG, a (3+1)D Supercontinuum Generation simulation, based on the slowly varying envelope approximation, was developed and benchmarked against SGC experiments at 1µm. The exponential dropoff of spectral energy density on the Stokes side of the pump in SCG output, seen in literature, experiment and simulations, prompted a further study at 1µm wavelengths designed to check the full spatio-spectral polarization of the SCG output, including the far-from-pump Conical Emission energies usually discarded for other OPA seeding schemes. An important conclusion of the spatio-spectral polarization study involved crystallographic quality of the nonlinear material used for SCG (Calcium fluoride vs. Yttrium aluminum garnet), and its effect on the induced polarization rotation of intense pump pulses, as well as sustained operation at high energies. This highlighted the need to analyze suitable nonlinear crystals for bulk SCG at 2µm wavelengths at high peak energies up to the multi-filamentation regime. A SCG study with YAG, Sapphire, ZnSe, and Diamond, pumped with ~1.8µm, sub-2-cycle pulses was undertaken. This confirmed the viability of all four crystals as MIR bulk SCG candidates, with the final choice depending on the application : Diamond for very high energy, MIR pulses due to its high nonlinearity and transparency window, YAG for overall performance in the MIR, Sapphire for excellent NIR properties and flatness of spectrum on the anti-Stokes side of the pump, and ZnSe as a compromise for systems that demand very high nonlinearity at long wavelengths (i.e. for picosecond pulse durations in the deeper MIR region). Based on the results of SCG in Diamond, the role of Stimulated Raman Scattering in SCG was investigated. Stimulated Raman Amplification emerged as a viable method to increase the spectral energy density of a SCG output, and further studies were undertaken with the use of a 1µm laser source. Finally, a few-picosecond, 2 µm pump source was used to generate nonlinear broadening in ZnSe —the spectrally broadened output supporting a minimum Fourier limit of 100 fs was demonstrated, with an energetic output of ~120 µJ. Cascaded supercontinuum and filaments generated via the efficient production of 2nd and 3rd harmonic lines in the ZnSe rod were also observed, opening up the possibility to conduct single-source pump-probe experiments using a broadband pulse-shaper. Based on the experiments conducted in this study, a multi-stage ultra broadband seed generation setup was proposed for seeding parallel MIR-OPCPAs channels, comprised of high-energy nonlinear broadening in ZnSe, direct chirped supercontinuum generation in YAG, followed by an amplification of the Stokes-side wavelengths in Diamond.