Elektronentransfer in Materie bestimmt viele grundlegende Prozesse in Natur und Technik, da sie die Basis für chemische Reaktionen und Bindungen bildet. Um Informationen über diese dynamischen Prozesse zu erhalten, ist es wesentlich, die zeitliche Entwicklung der elektronischen Struktur in einem definierten Atom direkt zu beobachten -- eine Aufgabe, die nur mit zeitauflösenden spektroskopischen Methoden durchgeführt werden kann; die Spektroskopie mit weicher Röntgenstrahlung wirkt in diesen Zusammenhang als elementspezifische und chemisch selektive Detektionsmethode.
Die typischerweise für zeitaufgelöste Spektroskopie verwendeten optischen Laser können in diesem Bereich aber nur verhältnismäßig niedrige Intensitäten liefern. Diese Beschränkung kann mit dem Freie-Elektron-Laser in Hamburg (FLASH) überwunden werden und brilliante Röntgenstrahlung mit Photonenenergien bis zu 200 eV und Pulsdauern von 30 fs kann produziert werden.
Das Ziel dieser Arbeit ist es, Elektronspektroskopie an FLASH als Werkzeug zu etablieren, mit dem ultraschnelle Dynamik an Festkörpern und Oberflächen untersucht werden kann. Dieses ist die Grundlage für zeitaufgelöste Elektronspektroskopie für chemische Analyse (fs-ESCA) auf Oberflächen unter Verwendung von FLASH in Verbindung mit einem synchronisierten optischen Laser. Zu diesem Zweck ist es notwendig, die Anwendbarkeitsbereiche der Elektronspektroskopie unter Verwendung von ultrakurzen Röntgenpulsen zu identifizieren, welche durch Raumladungseffekte begrenzt werden. Durch experimentelle und theoretische Untersuchungen wird ein Arbeitsbereich unterhalb dieser Raumladungsgrenze definiert und Voraussagen für zukünftige Experimente können getätigt werden. Im nächsten experimentellen Schritt wird ein optischer Laser mit FLASH synchronisiert. Seitenbanderzeugung auf einer Metalloberfläche wird verwendet, um die Kreuzkorrelation zwischen dem Röntgenstrahl und den optischen Pulsen zu bestimmen, durch welchen man den zeitlichen Überlapp erhält, der für fs-ESCA benötigt wird. Anschließend werden erste Anrege-Abfrage Experimente an Festkörpern präsentiert. Die Dynamik der Oberflächen-Photospannung an der Ge Oberfläche wird als Modell für Rumpfniveau-ESCA untersucht.
Electron transfer in matter governs many basic processes in technology and nature due to its responsibility for chemical reactions and bonding. To access information on these dynamic processes, it is essential to directly observe the temporal evolution of the electronic structure at a defined atomic center - a task which can only be performed with time resolved spectroscopical methods where spectroscopy with soft x-rays ensures the element specificity and chemical selectivity of the measurements.
The optical laser typically used for time resolved spectroscopy only provide comparatively low intensities. This limitation can be overcome with the Free Electron Laser in Hamburg (FLASH) and brilliant X-ray pulses up to 200 eV photon energy with less than 30 fs pulse duration can be produced.
In this work, the goal is to establish electron spectroscopy at FLASH as a tool to investigate ultrafast dynamics at solids and their surfaces. This is the foundation for femtosecond time-resolved electron spectroscopy for chemical analysis (fs-ESCA) on a solid surface using FLASH in combination with a synchronized optical Laser. To this end, it is necessary to determine the applicability range of electron spectroscopy using ultrashort x-ray pulses which is limited by space charge effects. By experimental and theoretical studies, a working range below the space charge limit is defined and estimations for future experiments can be made. In the next experimental step, an optical laser is synchronized with FLASH. Sideband generation on a metal surface is applied as a tool for cross correlation between the fs X-ray and optical pulses to obtain the additional temporal information needed for fs-ESCA. With both spatial and temporal overlap adjusted, first pump-probe experiments on solids are performed and solid state dynamics are studied. The surface photovoltage dynamics at the Ge surface is presented as a model for fs-ESCA.