Kurzfassung
Um zweifelsfrei den nuklearen Charakter von unterirdischen Kernwaentests zu belegen
und so Verstöße gegen den Kernwaffenteststoppvertrag nachweisen zu können, werden
radioaktive Gase und Partikel in der Atmosphäre gemessen. Bislang standen dafür
vier Radioxenon-Isotope im Fokus. Um diese Verifikation zu verbessern, gibt es Überlegungen, auch das radioaktive Edelgasisotop Argon-37 zu überwachen. Entscheidend
ist, zuverlässig zwischen Emissionen aus der Explosion eines unterirdischen Tests und
Emissionen aus zivilen Anlagen unterscheiden zu können. In dieser Arbeit verfolgen wir
das Ziel, zu bestimmen, mit welchen Beiträgen an Argon-37 aus einem Druckwasser-
und einem Forschungsreaktor zu rechnen ist.
Argon-37 kann auf unterschiedliche Weise in einem Kernreaktor gebildet werden. Wir
berechnen die Aktivitätskonzentrationen mit der Modellierungssoftware SCALE und
konzentrieren uns auf die beiden Reaktionen, die innerhalb von Reaktoren in Betracht
kommen.
Nach einem Neutroneneinfang von Calcium-40, welches an unterschiedlichen Orten
als Materialverunreinigung vorkommen kann, bildet sich über einen Alphazerfall Argon-37. In einem Druckwasserreaktor befindet sich solches Calcium-40 im Beton des
biologischen Schildes und in geringen Spuren als Verunreinigung im Brennstoff. Wird
Argon-37 innerhalb des Brennstabes gebildet, bleibt es dort zunächst eingeschlossen.
Nur bei einem Defekt tritt eine Leckage auf, über die das Gas ins Kühlmittel gelangt
und von dort in geringen Konzentrationen abgegeben wird. Aktivierungsreaktionen im
Beton außerhalb des Reaktordruckbehälters führen hingegen zu kontinuierlichen Emissionen in relevanten Mengen.
Argon-36 ist als Teil des natürlichen Isotopengemischs von Argon Bestandteil der Luft,
die bei Kontakt mit Wasser in Lösung übergeht. Durch einen Neutroneneinfang entsteht Argon-37. Im Druckwasserreaktor wird der im Moderator gelöste Gehalt durch
die Kühlmittelentgasung reduziert, und die an die Umwelt abgegebenen Emissionen
unterscheiden sich für unterschiedliche Szenarien.
Im Kern des Forschungsreaktors FRM II befindet sich ein Brennelement, welches mit
schwerem Wasser moderiert wird. Durch konstanten Kontakt zur Raumluft ist hier
besonders die Aktivierung der stabilen Argonisotope in der Reaktorhalle relevant. Neutronen gelangen durch den Moderator in die Luft und das dort erzeugte Argon-37 wird
über die Belüftung ohne weitere Verzögerungen an die Umwelt abgegeben.
Zur Überprüfung unserer theoretischen Berechnungen vergleichen wir diese mit Messungen nach einer Probennahme am FRM II. Wir finden die Argon-37 Konzentration
in guter Übereinstimmung mit den berechneten Mengen.
Uns ist in dieser Arbeit erstmalig gelungen, die Emissionen für Argon-37 aus unterschiedlichen zivilen kerntechnischen Anlagen abzuschätzen. Durch atmosphärische Ausbreitungsrechnungen konnten wir zeigen, dass sich die Argon-37 Konzentrationen auf
Werte unterhalb des globalen Hintergrundes verdünnen. Nur für kurze Emissionsspitzen überschreiten die Aktivitätskonzentrationen sowohl den natürlichen Untergrund
als auch die Nachweisgrenze von mobilen Messeinheiten. Damit können wir zum ersten
Mal eine Obergrenze für Emissionen aus zivilen Anlagen bestimmen, die bei künftigen Messungen zu Verifikationszwecken eine entscheidende Rolle spielt. Insbesondere
zeigen unsere Ergebnisse, dass Argon-37 aus Kernreaktoren den Nachweis nuklearer
Tests nicht behindert und somit ein nützliches Werkzeug zur Kontrolle des nuklearen
Teststoppvertrags sein kann.
In order to distinguish emissions from nuclear tests from those of civilian sources, four isotopes of radioxenon are currently being monitored, to detect nuclear tests in violation of the Comprehensive Nuclear-Test-Ban Treaty (CTBT). To improve our capabilities for verifying nuclear tests, the isotope Argon-37 is considered a promising candidate for global measurements. The aim of this work is to provide a reliable and consistent estimate of the amount of Argon-37 released from nuclear reactors. We discuss our results for a pressurized water reactor and the research reactor FRM II in detail. Argon-37 can be produced via dierent mechanisms inside a reactor. Minor quantities of Calcium-40 in dierent materials can decay to Argon-37 after a neutron capture. Impurities of the fuel itself will lead to a continuous Argon-37 emission only in the case of a leakage from a damaged fuel rod whereas Calcium-40 in the concrete of the biological shielding outside the reactor produces Argon-37 in signi cant amounts. Argon-37 can also be produced by the activation of dissolved Argon-36 in the modera tor of both a pressurized water reactor and the FRM II. The degassing of the nuclear power plant coolant aects this process and the resulting emissions dier depending on the exact scenario. The research reactor has a unique geometry where a single fuel element is moderated by heavy water which has constant contact to fresh air. For this reason, activation of Argon-36 in the air of the reactor hall is the main production mechanism. Without any gas retention systems, Argon-37 is directly emitted into the atmosphere at the FRM II. We used the modeling and simulation code system SCALE to determine the activity concentrations expected inside nuclear reactors, and compare them with experimental data. Emissions from nuclear facilities are diluted in the atmosphere, so their measurable contribution at global measurement stations is less than the values we estimate at the facility. We nd activity concentrations far below the global Argon-37 background for standard operation mode of nuclear reactors but above the global background for short term emission peaks from high pressurized water reactors. We have been able to evaluate emissions from civilian sources like pressurized water reactors and the FRM II for the rst time in this work and give an upper limit of activity concentrations emitted from nuclear reactors. Our results show that Argon-37 emissions of nuclear reactors do not inhibit the detection of nuclear tests in violation of the Comprehensive Nuclear Test Ban Treaty.