Kurzfassung
Im Fokus dieser Arbeit steht die Untersuchung der energetischen Eigenschaften von unverspannten GaAs-Quantenpunkten und -molekülen, die in einer AlGaAs-Matrix eingebettet sind. Die Proben sind hergestellt mit dem Lokalen Tröpfchen-Ätz-Verfahren in einer Molekularstrahlepitaxieanlage. Dabei werden Metalltröpfchen benutzt, um selbst-organisiert Nanolöcher in AlGaAs-Oberflächen zu bohren. Diese Löcher werden anschließend mit GaAs bis zu einem festgelegten Niveau gefüllt, um Quantenpunkte definierter Größe zu erzeugen. Dadurch können die Rekombinationsenergien kontrolliert, in einem Bereich von 130 meV durch die Quantenpunktgröße eingestellt werden. Desweiteren, ermöglicht wiederholtes Auffüllen von ausreichend tiefen Nanolöchern die Herstellung von vertikal gestapelten Quantenpunktpaaren mit definiertem Abstand zueinander. Abhängig von der Entfernung zwischen den Punkten, können solche Paare als Quantenpunktmoleküle betrachtet werden.
Quantenpunkte und -moleküle werden mit Hilfe von Photolumineszenz-Spektroskopie, bei einer Temperatur von 6.4 K, in einem Helium-Durchflusskryostat mit optischem Zugang untersucht. Dazu wurden Mikro- und Makro-Photolumineszenz-Aufbauten den vorliegenden Aufgabenanforderungen entsprechend modifiziert. Die Elektron-Loch-Rekombinationen aus den Grundzuständen der Quantenpunkte, der sogenannten s-Schale, werden analysiert. Um die Rekombinationsenergien der observierten Übergänge dem Exziton- oder Biexzitonzerfall zuzuweisen, wurden leistungs- und polarisationsabhängige Messungen durchgeführt. Effekte eines an Quantenpunkte und-moleküle vertikal angelegten elektrischen Feldes werden untersucht.
Wegen des angewendeten Herstellungsverfahrens, kann die Quantenpunktform indirekt, mit Hilfe von Rasterkraftmikroskopie von ungefüllten Löchern bestimmt werden. Dies erlaubt eine detaillierte Modellierung der untersuchten Nanostrukturen. Kalkulationen, basierend auf der k p-Theorie und dem Konfigurationswechselwirkungsverfahren, werden für realistisch modellierte Potentiale von Quantenpunkten und –molekülen durchgeführt, um das Verhalten von exzitonischen Zuständen in Abhängigkeit von der Quantenpunktform und -größe zu untersuchen. Effekte von elektrischen Feldern, wie Ein- oder Mehrteilchen-Starkeffekt, sowie Molekülkopplungseffekte, wie die Hybridisierung oder deren Unterdrückung, werden realistisch durch die Kalkulation dargestellt.
Drei unterschiedliche Typen von Quantenpunkten, abgeleitet aus den unterschiedlichen Nanoloch-Herstellungsverfahren, werden untersucht. Die Typen unterscheiden sich in der Dichte, Tiefe, Öffnungswinkel und Symmetrie. Diese Eigenschaften werden an die Heterostrukturen weitergegeben. Eine sehr gute Übereinstimmung zwischen den gemessenen und berechneten Rekombinationsenergien als auch -intensitäten kann für den flachsten Nanolochtyp erreicht werden. Je tiefer und stumpfwinkliger die Löcher werden, desto weniger eindeutig ist die zu modellierende Struktur. Generelle Aussagen über den Einfluss der Form und des elektrischen Feldes auf die Quantenpunkte in tiefen Löchern sowie Moleküle können dennoch gemacht werden.
The main focus of this thesis is the research on the energetic properties of strain-free GaAs quantum dots and molecules, embedded in AlGaAs barrier material. The samples are fabricated by local droplet etching in a molecular beam epitaxy system. Metal droplets are utilized to drill self-assembled nanoholes into AlGaAs surface, which are filled with GaAs up to an accurately controlled level, resulting in quantum dots with a defined size. As a consequence, the exciton recombination energy can be controllably varied over a range of over 130 meV by the dot size. Furthermore, repeated filling processes in sufficiently deep nanoholes allow the fabrication of vertically aligned quantum-dot pairs. Depending on the distance between the dots, the quantum-dot pair can be regarded as a quantum dot molecule. Quantum dots and molecules are studied by photoluminescence measurements in an optical continuous-flow cryostat at 6:4 K. For this, micro- and macro-photoluminescence setups have been modified to fit our experimental requirements. The electron-hole recombinations from the quantum-dot ground states, the so called s shells, were analyzed. In order to assign the recombination energies of the observed transitions to exciton or biexciton states, excitation power and polarization dependent measurements were performed. Effects of vertical electric field are studied for both, single quantum dots as well as molecules. Due to the utilized fabrication method, indirect quantum-dot-shape determination via atomic force microscopy of unfilled nanoholes is possible. This enables a detailed modeling of the studied nanostructures. Calculations based on k p theory and configuration-interaction scheme were performed on realistically modeled quantum dots and molecules in order to investigate the general behavior of the excitonic states as well as the influence of the dot shape and size. Electric field effects, such as single- and few-particle Stark effect as well as coupling effects in molecules, such as hybridization and its suppression, are realistically expressed by the calculation. Three distinct types of quantum dots related to different schemes of the nanohole fabrication method, are studied. The types differ in hole density, depth, acutance, and symmetry. These properties are transferred to the studied heterostructures. A very good matching between the measured and calculated recombination energies as well as intensities could be achieved for the shallowest nanohole type. The deeper and angle-obtuser the nanoholes get, the less well-defined the modeled structures become. Nevertheless, general statements on the shape and electric-field dependence for quantum dots in deep holes and molecules can be made.