"Laserparameter und -charakterisierung Pr³⁺-dotierter Fluoride im sichtbaren Spektralbereich"

"Laser parameters and performance of Pr³⁺-doped fluorides operating in the visible spectral region"

Kurzfassung

Die Arbeit beschäftigt sich mit der Herstellung und Charakterisierung Pr³⁺-dotierter LiYF₄-, LiLuF₄-, BaY₂F₈- und KY₃F₁₀-Kristalle. Diese wurden nach der Czochralski-Methode in Hamburg und Pisa hergestellt und wiesen eine für Laserexperimente ausreichende optische Qualität auf. Erste Optimierungsschritte der Kristallzuchtanlage in Hamburg wurden im Rahmen dieser Arbeit erfolgreich durchgeführt.

Spektroskopische Untersuchungen bei Raumtemperatur weisen auf effiziente Kreuzrelaxationsprozesse zwischen den Pr³⁺-Ionen hin. Unter der Annahme, dass der Energietransfer sowohl auf dipol-dipol Wechselwirkung als auch auf Austauschwechselwirkung basiert, konnten die effektiven Wechselwirkungsreichweiten abgeschätzt werden. Diese belaufen sich auf 9 Å im Falle der Austauschwechselwirkung und 70 Å im Falle der elektrostatischen Wechselwirkung.

Laserexperimente wurden im Dauerstrich- und gütegeschalteten Betrieb durchgeführt. Im Dauerstrichbetrieb konnten differentielle Wirkungsgrade von bis zu 0.56 unter Anregung mit einem optisch gepumpten Halbleiterlaser erzielt werden. Diese stellen die höchsten erreichten Wirkungsgrade direkt gepumpter Pr³⁺-dotierter Fluoride dar. Bei einer absorbierten Leistung von 1,4 W konnten auf den Laserübergängen im grünen und roten Spektralbereich bis zu 600 mW erreicht werden, wogegen der Übergang im orangefarbenen Spektralbereich eine geringere Effizienz aufwies. Spektroskopische Untersuchungen zeigen einen Reabsorptionsprozess auf dieser Laserwellenlänge. Resonatorinterne Frequenzverdopplung der 640 nm-Strahlung ermöglichte erstmals die Erzeugung von UV-Strahlung im Dauerstrichbetrieb bei 320 nm. Bis zu 360 mW konnten mit einer Konversionseffizienz von 0.61 und einer optisch-zu-optischen Effizienz von 0.22 erzielt werden. Erstmalig durchgeführte Experimente zur aktiven Güteschaltung ergaben für den Laserbetrieb bei 640 nm Pulsenergien von ≈60 μJ bei einer Pulsdauer von 108 ns.

Im Rahmen der Arbeit konnten erstmals auch GaN-Laserdioden erfolgreich zur Anregung von Pr³⁺-Lasern eingesetzt werden. Für den roten Laserübergang wurden ein differentieller Wirkungsgrad von 0.46 und Ausgangsleistungen von 208 mW erzielt. Im Falle von Pr³⁺:LiYF₄ wurden 70 mW im grünen, 40 mW im orangefarbenen, 185 mW im roten und 135 mW nahen dem infraroten Spektralbereich unter Laserdiodenanregung gezeigt. Mittels resonatorinterner Frequenzverdopplung sind im Dauerstrichbetrieb 42 mW UV-Strahlung bei 320 nm mit einem Pr³⁺:LiLuF₄-Laser erreicht worden.

Titel

Kurzfassung

Summary

This work deals with the fabrication and characterization of the Pr³⁺-doped fluoride crystals LiYF₄-, LiLuF₄-, BaY₂F₈-, and KY₃F₁₀. The crystals were grown by the Czochralski method in the facilities in Hamburg and Pisa and feature optical quality sufficient for efficient laser oscillation. First steps of optimization of the growth facility in Hamburg were performed successfully in the framework of this thesis.

Room temperature optical spectroscopy revealed efficient cross-relaxations between the dopant ions in all investigated fluoride materials. Modelling of the decay curves of the ³P₀ energy state discovered a mixture of exchange induced and dipole-dipole induced interactions resulting in fast quenching processes. Typical interaction distances were estimated to be 9 Å in case of exchange and 70 Å in case of dipole-dipole interaction.

Detailed low temperature studies of LiYF₄ and LiLuF₄ revealed more than 5 ion classes. Besides the Pr³⁺-ions on regular Y³⁺/Lu³⁺-sites, a second ion class which is not subject to cross-relaxation processes has been found. It corresponds to an irregular lattice site. Investigations of different dopant concentrations discovered clustering of Pr³⁺-ions even at low concentration levels. Additionally, Pr³⁺-ions performing efficient energy transfer were found. These ions contribute strongly to the population of the energy level ¹D₂ under ³P₀-excitation.

Pr³⁺-laser experiments were performed in continuous wave and Q-switched operation. In continuous wave mode, slope efficiencies of 0.56 were obtained from longitudinally pumped Pr³⁺-doped fluoridic crystals under optically pumped semiconductor laser excitation. These were the highest slope effciencies reported for Pr³⁺-doped fluorides so far. At an absorbed pump power of 1.4 W, laser output powers of 600 mW were obtained in the green and red spectral range, while the orange transition features reduced output powers and efficiencies. From spectroscopic investigations a reabsorption processes at the corresponding laser wavelength could be clearly identified. Intracavity second harmonic generation of the laser radiation at ≈640 nm resulted in generation of continuous wave UV radiation at 320 nm for the first time. Up to 360 mW of UV radiation could be achieved with a conversion efficiency of 0.61 and an overall optical-to-optical efficiency of 0.22. Active Q-switching experiments resulted in pulse energies of ≈60 µJ at pulsewidths of 108 ns. They represent the first reported data of an actively Q-switched Pr³⁺-laser operated on a visible laser transition.

In the framework of this thesis GaN laser diodes pumping of Pr³⁺-lasers was demonstrated successfully for the first time. Up to 208 mW of output power and slope efficiencies of 0.46 could be demonstrated at the 640 nm laser transition. In case of Pr³⁺:LiYF₄, about 70 mW in the green, 40 mW in the orange, 185 mW in the red, and 135 mW in the near infrared spectral region were demonstrated for the first time. By intracavity frequency doubling more than 42 mW of UV radiation at 320 nm was obtained from the GaN-based laser diode pumped Pr³⁺:LiLuF₄-laser.