Kurzfassung
Diese Arbeit untersucht die atomaren Relaxationsprozesse nach Multiphotonenabsorption von Freie-Elektronen-Laserpulsen im weichen Röntgenbereich in der M-Schale von Xenon bei Photonenenergien von 700 bis 1700 eV mithilfe der Ionenflugzeitspektroskopie und in der 2p-Unterschale von Argon für die Entstehung von zwei Innerschalenlöcher mithilfe der Elektronenflugzeitspektroskopie.
Die Untersuchung betrachtet die Multiphotonen-Mehrfachionisationsprozesse von isolierten Xenonatomen, die mit ultraintensiven Freie-Elektronen-Röntgenlaserpulsen wechselwirken, und beleuchtet die Abhängigkeit von der Photonenenergie für drei verschiedene Photonenfluenzen. Die Resonanzen werden auf einer zweidimensionalen Karte als Funktion der Photonenenergie und des Ladungszustands dargestellt, welche die Identifizierung der Übergangsenergielinien für spezifische resonante Anregungen durch Vergleich mit theoretischen Berechnungen ermöglicht. Die Analyse der berechneten Ionisierungspfade zeigt die Bedeutung von Zuständen mit mehrfachen Innerschalenlöchern, welche die resonanten Bedingungen verschieben, bei denen eine bestimmte Photonenenergie resonant wird. Die Ergebnisse deuten ferner darauf hin, dass die Ionenausbeute in Resonanzspektren ab einer spezifischen Photonenfluenz konstant bleibt, was die unverzerrte Untersuchung von Resonanzen ermöglicht und gleichzeitig die Voraussetzungen für künftige Untersuchungen der Auswirkungen der Pulsdauer schafft.
Darüber hinaus wird in dieser Arbeit ein resonanter 2p-Doppel-Innerschalenloch-Zustand in einfach geladenem Argon nachgewiesen, der durch Zwei-Photonen-Absorption induziert wird. Die theoretischen Berechnungen bestätigen den Übergang eines 2p-Elektrons in ein 3d-Orbital und die beobachteten Relaxationsprozesse stimmen mit theoretischen Vorhersagen überein. Darüber hinaus zeigt die Analyse, dass der zweite Schritt der Zerfallskaskade des Doppel-Innerschalenlochs Elektronen im gleichen Energiebereich wie der erste Schritt emittiert und die Übereinstimmung zwischen Theorie und Experiment verbessert. Ein Innerschalenloch in doppelt geladenem Argon konnte ebenfalls mithilfe von theoretischen Berechnungen identifiziert werden.
This thesis explores the atomic relaxation processes following multiphoton absorption of soft X-ray free-electron laser pulses within the M shell of xenon at photon energies ranging from 700 to 1700 eV, employing ion time-of-flight spectroscopy and within argon’s 2p subshell to form a double-core-hole state, using electron time-of-flight spectroscopy. The investigation sheds light on the multiphoton multiple ionisation processes of isolated xenon atoms interacting with ultraintense soft X-ray free-electron laser pulses, elucidating the dependence on photon energy across three fluence (photons per unit area) regimes. A map of resonant features as a function of photon energy and charge state is rendered, facilitating the identification of transition energy lines linked to specific resonant excitations through comparison with theoretical calculations. Analysing the calculated ionisation pathways reveals the significance of multiple-core- hole states, shifting the energies where a specific photon energy becomes resonant. The findings further indicate that ion yields in resonance spectra remain constant beyond a specific saturation point, making it possible to study resonances in a pure form and setting the stage for future investigations into pulse duration effects. Furthermore, the thesis presents evidence of a resonant 2p double-core-hole state in singly charged argon induced by two-photon absorption, with calculations confirming the transition of a 2p electron to a 3d orbital. The observed relaxation processes align with theoretical predictions, and further analysis demonstrates that the second step of the double-core-hole decay cascade emits electrons within the same energy range as the first step, enhancing consistency between theory and experiment. A single-core-hole feature in doubly charged argon is also identified through theoretical calculations.